La caractérisation GIWAXS par rayonnement synchrotron *in situ* permet une avancée majeure face au défi des pérovskites à large bande interdite.

Les pérovskites à large bande interdite sont les matériaux absorbant la lumière clés pour préparer des cellules solaires en tandem pérovskite/organique à haut rendement. Afin d'obtenir une correspondance spectrale avec les cellules organiques arrière à bande interdite étroite, il est généralement nécessaire d'introduire une proportion relativement élevée de brome dans la composition de la pérovskite. Cependant, les composants iode et brome ont des vitesses de cristallisation différentes lors de la formation du film, ce qui peut facilement entraîner un phénomène de "cristallisation séquentielle", rendant difficile la distribution uniforme de l'iode et du brome, et formant des différences de composition locales dans le film mince. Ces zones non uniformes augmentent le risque de séparation de phase halogène de la pérovskite sous illumination, limitant ainsi l'efficacité et la stabilité en fonctionnement du dispositif. Afin d'élucider le processus de préparation des films minces de pérovskites à large bande interdite, l'équipe de recherche s'est appuyée sur la station expérimentale 1W1A-diffusion de faisceau large (BSRF) de l'établissement Beijing Synchrotron Radiation Facility (BSRF), et a effectué une caractérisation GIWAXS in situ (diffraction des rayons X à grand angle en incidence rasante) dans un environnement d'azote en utilisant un dispositif original conçu par l'ingénieur senior Chen Yu, pour suivre en temps réel l'évolution structurale du film mince de pérovskites à large bande interdite allant du spin-coating au recuit.

Les résultats GIWAXS in situ ont révélé qu'après le spin-coating, le pic de diffraction du film de pérovskite s'est rapidement divisé en deux pics, indiquant que la phase riche en brome et la phase riche en iode se sont formées au stade humide (Figure 1). Sur la base de ce phénomène, l'équipe de recherche a introduit un additif TDB (chlorhydrate de 4-[3-(trifluorométhyl)-3H-diazirin-3-yl]benzylamine) pour contrôler la cristallisation. Les GIWAXS in situ ont montré que le TDB peut inhiber la précipitation préférentielle de la phase riche en brome, maintenir une structure halogène plus homogène dans le film humide (Figure 1), et favoriser la croissance orientée des grains de pérovskite le long de l'orientation (100) pendant le processus de recuit ultérieur (Figure 2).

Figure 1 : Mécanisme d'évolution de phase des pérovskites halogènes mixtes en phase de spin-coating et de recuit révélé par GIWAXS in situ

Figure 2 : L'influence de l'additif sur l'orientation du film mince de pérovskite pendant le recuit révélée par GIWAXS in situ

En combinant la caractérisation in situ aux rayons synchrotron et la stratégie de contrôle des additifs, l'équipe a réalisé un contrôle précis du processus de cristallisation de la pérovskite à large bande interdite, ce qui a permis d'obtenir une efficacité stable certifiée de 28,04 % pour les cellules solaires en tandem pérovskite/organique, battant ainsi le record mondial. Les résultats pertinents ont été publiés dans *Nature* sous le titre « Perovskite-organic tandem solar cells with a photo-transformable stabilizer ».